鉅大LARGE | 點擊量:1087次 | 2019年01月05日
納米科學:合成的微孔3D石墨烯類碳
Zeolites的納米多孔體系是合成三維(3D)石墨烯結構的理想模板,但它們合成所需的高溫導致反應非選擇性地發(fā)生。來自IBS納米材料和碳材料中心的團隊通過在沸石孔中嵌入鑭離子(La3+)(一種銀白色金屬元素)來降低碳化所需的溫度。
十多年前發(fā)現的石墨烯,一種碳的同素異形體,已經引發(fā)了無數的研究,試圖釋放其巨大的潛力。沸石,石油化學工業(yè)中常用的微孔固體催化劑,最近在材料科學領域引起了人們的關注,作為碳合成的模板。每個單獨的晶體都以其獨特的1納米(nm)尺寸的孔結構而著稱,這種結構有利于碳納米管在沸石內的適應。在紙面上,這些納米多孔體系是合成三維(3D)石墨烯結構的理想模板,但是沸石孔太小而不能容納通常用于碳合成的大分子化合物,如聚芳族和糠醇。像乙烯和乙炔這樣的小分子可以用作碳源,以在沸石孔內實現成功的碳化,但是它的成本很高。合成所需的高溫導致反應在沸石的外表面以及內部孔壁上非選擇性地發(fā)生,
來自IBS納米材料和碳材料中心的團隊用一種新穎的方法解決了這個難題。第一作者KIMKyoungsoo博士解釋說:“沸石模板碳合成已經存在了很長時間,但溫度問題阻礙了許多科學家提取其全部潛力。在這里,我們的團隊試圖通過嵌入鑭離子(La3+)找到答案。),一種銀白色金屬元素,在沸石孔中。這降低了乙烯或乙炔碳化所需的溫度。石墨烯樣sp2碳結構可以在沸石模板內選擇性地形成,外表面沒有碳沉積。除去沸石模板,碳骨架的導電率比無定形介孔碳高兩個數量級,這是一個非常驚人的結果。這種基于鑭離子的高效合成策略使得在直徑小于1nm的孔中形成碳骨架,與中孔模板一樣容易再現,因此提供了合成具有與沸石孔拓撲相對應的各種拓撲結構的碳納米結構的一般方法。,例如FAU,EMT,beta,LTL,MFI和LTA。此外,所有合成都可以很容易地擴大,這對于實際應用非常重要-電池,燃料儲存和其他沸石狀催化劑載體。“因此,提供了合成具有對應于沸石孔拓撲的各種拓撲結構的碳納米結構的一般方法,例如FAU,EMT,β,LTL,MFI和LTA。此外,所有合成都可以很容易地擴大,這對于實際應用非常重要-電池,燃料儲存和其他沸石狀催化劑載體。“因此,提供了合成具有對應于沸石孔拓撲的各種拓撲結構的碳納米結構的一般方法,例如FAU,EMT,β,LTL,MFI和LTA。此外,所有合成都可以很容易地擴大,這對于實際應用非常重要-電池,燃料儲存和其他沸石狀催化劑載體。
IBS團隊開始利用La3+離子進行實驗。KIM博士闡明了為什么這種銀白色元素對團隊有益,“La3+離子在碳化工藝條件下是不可還原的,因此它們可以留在沸石孔內,而不是以還原金屬顆粒的形式移動到外部沸石表面在孔隙內,它們可以穩(wěn)定乙烯和中間縮聚,在沸石中形成碳骨架。
為了驗證這一假設,研究小組比較了含有La3+的Y型沸石(LaY)樣品中的碳沉積量與許多其他樣品如NaY和HY的比較。實驗結果表明,所有LaY,NaY和HY沸石樣品在800℃下都顯示出快速的碳沉積。然而,隨著溫度降低,不同離子形式的沸石之間似乎存在顯著差異。在600℃下,LaY沸石仍然具有碳沉積模板的活性。相反,NaY和HY都幾乎完全失去了碳沉積功能。
根據他們在“自然”雜志上發(fā)表的論文,結果強調了鑭對碳化的催化作用。通過制造具有3D周期性納米多孔結構的石墨烯,它承諾廣泛的有用應用,例如電池和催化劑,但由于缺乏有效的合成策略,這些應用尚未成功。通過在降低的溫度下利用孔選擇性碳填充,可以容易地擴大合成以用于需要大量碳的研究;特別是高導電性,這是電池生產中非常受歡迎的方面。
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